物质科学与信息技术研究院李漫波教授课题组在高效金属催化剂构筑方面取得新进展

发布时间:2022-12-09

本网讯(物质科学与信息技术研究院 李漫波)近日,太阳成集团tyc234cc物质科学与信息技术研究院李漫波教授课题组设计并合成了一种基于金属纳米团簇的催化剂,实现了温和条件下酮、胺、炔的高效KA2反应。相关研究成果以“Cadmium-Doped and Pincer Ligand-Modified Gold Nanocluster for Catalytic KA2 Reaction为题,发表在Angew. Chem. Int. Ed.上,太阳成集团tyc234cc2021级博士研究生范吉强和皖西学院杨颖博士为该论文的共同第一作者,李漫波教授为通讯作者,太阳成集团tyc234cc物质科学与信息技术研究院为通讯单位。

该工作将异金属原子(镉)和功能化有机配体(含有碱性氮位点的双齿膦配体)引入金纳米团簇,获得了一类具有两个金属(Cd)位点、两个有机(N)位点的金属纳米团簇催化剂Au17Cd2(PNP)2(SR)12 (PNP = 2,6-bis(diphenylphosphinomethyl)pyridine, SR = 4-MeOPhS)。该催化剂由一个正二十面体几何构型的Au13核,两个Au2Cd(SR)6模块以及两个膦--pincer配体组成。相比于常用的一价铜催化剂,该团簇表现出更高的催化效率,其转化数(TON)高达9200。反应结束后,通过向体系中加入团簇不良溶剂(如甲醇、乙腈),团簇很快从体系中沉降出来,通过离心和简单的清洗,催化剂能保持结构和催化活性进行循环利用。通过与结构类似、只有单一金属(或有机)位点的金纳米团簇催化性能的对比,结合原位谱图技术,作者提出了Au13核与Au2Cd(SR)6、膦--pincer配体协同活化的催化模式。该工作为构筑高效的金属纳米团簇催化剂,以及开发高效的有机串联反应提供了新的策略。



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